Va néixer el 13 de setembre de 1916 a Llandaf, un petit poble del País de Gales, prop de la ciutat anglesa de Cardiff,  en el si d'una família acomodada d'origen noruec. La seva germana Astri va morir d'una apendicitis quan ell tenia només tres anys. El seu pare Harald va morir unes setmanes després a l'edat de cinquanta-set anys a causa d'una pneumònia. Davant la possibilitat de tornar a Noruega per viure amb els seus parents, la seva mare va optar per continuar vivint a Gales per complir el desig del seu marit que els seus fills fossin educats en escoles britàniques.

Roald Dahl va patir el rígid sistema educatiu britànic que posteriorment reflectiria en alguns dels seus llibres. A set anys va anar a l'Escola de la Catedral, a Llandaff i a nou anys va ser enviat a la St. Peter's School, un col·legi privat de la ciutat costanera de Weston-super-Mare. Als tretze anys va passar a la Repton School, a Derbyshire. Allà es va convertir en ajudant del prefecte, va esdevenir capità de l'equip escolar de fives i va desenvolupar el seu interès per la fotografia. Explica totes aquestes experiències a Boy, relatos de infancia.

Quan va acabar el batxillerat, i després de passar per dos anys de formació , va anar a treballar a Dar-es-Salaam, a l'actual Tanzània, per la companyia multinacional petrolífera Shell. Sorprès per la Segona Guerra Mundial, l'any 1939 es va fer pilot d'aviació de la Royal Air Force, formant-se a Nairobi i a Kenia. Dahl va patir un accident d'avió durant un trajecte per carregar combustible des d'Egipte fins a Líbia. A causa de l'impacte de l'aterratge forçós que es va veure obligat a fer, Dahl es va fracturar el crani i el nas. Es va salvar miraculosament gràcies a que es va poder arrossegar, allunyant-se de l'avió en flames. Va ser rescatat i portat a l'hospital de la Royal Navy, a Alexandria, on va estar ingressat sis mesos i on va acabar recuperant la vista després de la ceguera que li havia provocat l'accident. L'any 1941 es va tornar a unir a l'esquadró 80 amb qui va combatre les forces alemanyes i italianes a les campanyes de Grècia i a Síria. Dahl relataria totes aquestes experiències al llibre Volando solo.

L'any 1942 va ser traslladat a Washington. Allà publicaria, al Saturday Evening Post, el seu primer treball, Pan comido, on descriu el seu accident d'avió.

Des de l'any 1953 fins al 1983 va estar casat amb l'actriu nord-americana Patricia Neal, amb qui va tenir cinc fills. La seva filla Olivia va morir el 1962, als set anys d'edat, a causa d'una encefalitis causada pel virus del xarampió. El seu fill Theo va patir hidrocefàlia a causa d'un accident. Roald Dahl va treballar en el desenvolupament d'un aparell que ajudés a alleujar el patiment del seu fill, el que es coneix com a vàlvula de Wade-Dahl-Till. És per això que es va comprometre solidàriament en els camps de la neurologia, la hematologia i l'alfabetització. La seva tasca continua a través de les organitzacions benèfiques Roald Dahl's Marvellous Children's Charity i la Roald Dahl Charitable Trust.

L'any 1983 es va casar amb Feliciy Ann d'Abreu Crosland. 

L'obra literària de Dahl es divideix entre els seus llibres infantils i els seus títols per a adults. La incursió a la literatura infantil va estar motivada pels contes que explicava als seus fills. Tot i que avui se'l considera un dels mestres de la literatura infantil, la seva escriptura de caràcter irreverent el van convertir en un escriptor polèmic. El seu humor negre i la visió grotesca que presenta del món adult van provocar un fort rebuig entre alguns sectors de la societat. 

El seu primer llibre per a infants va ser Els Gremlins (1943), encàrrec de Walt Disney per la pel·lícula Gremlins. Alguns dels seus llibres infantils més destacats són Charlie i la fàbrica de xocolata, Matilda, Les bruixes i El meu amic gegant.

Va escriure més de seixanta contes per a adults, molts amb caràcter macabre i plens d'humor negre, recollits en nombroses recopilacions i antologies. Alguns d'aquests contes van ser traslladats a la televisió: entre 1958-1960 a Alfred Hitchcock presenta... i entre 1979-1988 a Tales of the unexpected, de la televisió britànica.

També va ser guionista de l'adaptació al cinema de dues novel·les d'Ian Fleming Solo se vive dos veces (1967), i Chitty Chitty Bang Bang (1968) i de la seva pròpia novel·la Charlie i la fàbrica de xocolata, portada a la gran pantalla l'any 1971 pel director Mel Stuart.

Va morir el 23 de novembre de 1990, a l'edat de setanta quatre anys, a Oxford.